Origine du nom : de Georges Cain (Paris, le 16 avril 1856 - Paris, le 4 mars 1919), peintre,
écrivain. Depuis 1923, en raison du voisinage du musée Carnavalet dont il fut le conservateur de 1897 à 1919.
Le square sert de dépôt lapidaire à l'hôtel Carnavalet, tout proche. Véritable musée en plein air, il contient
des vestiges de monuments disparus qui émergent d'un tapis de lierre.